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Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 818 (2023) Citar este artigo

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Detalhes das métricas

A dinâmica de portadores fotoinduzidos de nanoestruturas desempenha um papel crucial no desenvolvimento de novas funcionalidades em materiais avançados. A microscopia de tunelamento de varredura por sonda de bomba óptica (OPP-STM) representa recursos distintos de imagem no espaço real de tal dinâmica de portadora com resolução espacial em nanoescala. No entanto, combinar a tecnologia avançada de lasers pulsados ultrarrápidos com STM para medições estáveis com resolução de tempo permaneceu um desafio. O recente sistema OPP-STM, cujo tempo de pulso de laser é controlado eletricamente por gatilhos externos, simplificou significativamente essa combinação, mas limitou sua aplicação devido à resolução temporal de nanossegundos. Aqui relatamos um sistema OPP-STM acionável externamente com uma resolução temporal na faixa de dezenas de picossegundos. Também realizamos a iluminação a laser estável da junção ponta-amostra colocando uma lente asférica de posição móvel acionada por atuadores piezo diretamente no estágio STM e empregando um sistema de estabilização de feixe óptico. Demonstramos as medições do OPP-STM em superfícies GaAs(110), observando a dinâmica da portadora com um tempo de decaimento de \(\sim 170\) ps e revelando a dinâmica local da portadora em características que incluem uma aresta degrau e um defeito em nanoescala. As medições OPP-STM estáveis com resolução de dezenas de picossegundos pelo controle elétrico de pulsos de laser destacam as capacidades potenciais deste sistema para investigar a dinâmica de portadores em nanoescala de uma ampla gama de materiais funcionais.

A capacidade de medir a dinâmica dos portadores em materiais e dispositivos em nanoescala é uma capacidade importante que requer técnicas experimentais com alta resolução espacial e alta resolução temporal1. Para esse fim, muitas técnicas resolvidas no tempo em combinação com métodos como microscopia eletrônica2,3,4, microscopia eletrônica de fotoemissão5,6 e difração de raios X7 foram relatadas. A microscopia/espectroscopia de tunelamento de varredura (STM/STS) é uma técnica poderosa para sondar propriedades topográficas e espectroscópicas de várias superfícies materiais com altas resoluções espaciais e de energia. No entanto, a resolução temporal do STM convencional é limitada à faixa de sub-milissegundos pela largura de banda do pré-amplificador (\(\sim 1\) kHz). Para superar essa limitação, um esforço considerável tem sido feito desde sua invenção8,9,10,11. Dentre elas, a aplicação de técnicas de pump-probe óptico (OPP) ao STM pode contornar as limitações da largura de banda do circuito, alcançando maiores resoluções temporais12,13,14,15,16.

Uma corrente de tunelamento induzida por OPP é geralmente fraca para detectar, de modo que precisamos empregar uma técnica de modulação usando um amplificador lock-in. No entanto, a modulação da intensidade óptica causa problemas graves, como expansões térmicas da ponta e da amostra do STM. Como as mudanças na distância ponta-amostra são multiplicadas exponencialmente na corrente de tunelamento, tais métodos OPP convencionais não podem ser combinados diretamente com o STM. Em 2004, uma requintada técnica de modulação de tempo de atraso para suprimir o efeito de expansão térmica foi inventada17. Com melhorias subsequentes no nível de ruído e tempo de atraso18,19, o OPP-STM agora é capaz de sondar a dinâmica de não-equilíbrio de sistemas, como a dinâmica de portadores de escala atômica em torno de uma única impureza na superfície de GaAs(110)20,21, a visualização de a dinâmica de portadores ultrarrápidos em uma junção GaAs-PIN22, e a dinâmica de relaxação de polarons ligados a vacâncias de oxigênio na superfície de rutilo TiO\(_2\)(110)23. Além disso, estudos recentes realizaram outro STM resolvido no tempo utilizando um campo elétrico de subciclo como tensão de polarização entre a ponta do STM e a amostra, chamado STM acionado por campo elétrico. Ao medir uma corrente de tunelamento instantânea induzida pelo campo elétrico do subciclo, medições ultrarrápidas resolvidas no tempo podem ser realizadas. O STM acionado por campo elétrico permite a resolução temporal mais rápida do que 1 ps e 30 fs, mantendo a resolução espacial do STM usando terahertz (THz) e pulsos de infravermelho médio24,25,26,27,28,29,30,31. Esses esforços expandiram substancialmente as possibilidades do STM resolvido no tempo. No entanto, o uso de campos elétricos pulsados em subciclos ainda requer vários conhecimentos, incluindo a criação e controle de campos elétricos.

\) is shown for each case. (b) \(\) as a function of \(t_{\textrm{d}}\). The time-averaged \(\) corresponding to each case in (a) is plotted with corresponding number. (c) Schematic of the delay-time modulation technique. The delay time between the pump and probe pulses is modulated between \(t_{\textrm{D}}\) and \(t_{\textrm{max}}\) at \(\sim 1\) kHz. Consequently, \(\) is also modulated between \(\) and \(\) at \(\sim 1\) kHz, and the lock-in amplifier detects \(\Delta I(t_{\textrm{D}})=-\)./p>\) is detected as a function of \(t_{\textrm{d}}\) (Fig. 4b)./p>- \) using the lock-in amplifier (Fig. 4c, bottom). By sweeping \(t_{\textrm{D}}\) slowly along with the lock-in detection, we obtain \(\Delta I\) as a function of \(t_{\textrm{D}}\), called an OPP tunneling current–delay time curve hereafter. This technique enables us to keep the thermal load at the tunnel junction constant, suppressing the thermal expansion effect substantially33./p> 0\) without (top) and with laser illumination (bottom)./p> 0\) is attributed to a depletion layer formed at the surface due to the tip-induced band bending effect39. In the case of an n-type semiconductor surface, the conduction band of the sample is bent upward near the surface when \(V > 0\) (Fig. 5c, top), preventing electrons tunneling from the tip. This results in a small tunneling current at \(V > 0\), as observed in Fig. 5b./p> 0\) greatly increases under illumination (red in Fig. 5b), and the SPV is estimated to be about 1.1 V at \(V=+3\) V. This behavior is in good agreement with previous results20, and is evidence that the sample surface under the tip is sufficiently illuminated by the laser pulses./p> 0\). The decay processes of the photocarriers in the bulk (top) and the surface (bottom) are shown./p> 55\) ps, we obtain the decay time of \(\sim 170\) ps, which could be originated from surface defect levels. The detail is beyond the scope of this work and will not be discussed here. This result clearly shows that the OPP-STM system developed in this study enables the detection of carrier dynamics in the tens-picosecond range significantly faster than the previous externally-triggerable OPP-STM systems23,32,33./p> 55\) ps are fitted with an exponential function./p>